1902年，他接受了美国新闻社的委派到南非去采访布尔战争，到了英国，报社却来电，不让他去了。但他并没有就此结束英国之行，而是改弦更张，在伦敦进行了新的冒险，去发现新的写作天地。

他买了几套破旧的衣服、一双破鞋和一顶污秽的便帽，以流落英伦的美国水手身分住进了伦敦的贫民窟：东区。那是大英帝国最豪华的城市伦敦的另一面，非常可怕的一面。疾病、失望和死亡是那儿的居民的日常伴侣，生活污秽得令人窒息。他发现了一个可怕的现实：英国的农村年复一年地把大量壮健的生命输入这里，而这些生命到第三代上就已经绝灭。“随时有四五十万人在叫做伦敦的这个社会陷坑里悲惨地死亡。”他说。他在东区贫民窟住了三个月，在那儿读了几百本关于它的小册子。书籍和政府报告，访问了无数男男女女，拍了许多照片；他排过领救济面包的长队，住过济贫院，睡过街道和公园，看到了人们在肮脏不堪的生活里挣扎和死亡。

回到美国他出版了他的作品：《深渊里的人们》。这本书带给他的经济收入并不高，却让他在美国的社会主义者之间名声大振。

1904年新年，日俄之战已经迫在眉睫，许多杂志和通讯社都忙着派记者去采访。杰克伦敦也接受了赫斯特报系的聘请去了远东。他来到日本，看出了日本政府故意留难各国记者的打算，便悄悄一个人去了长崎，想搭上一艘开往朝鲜的船到前线去，却被日本警察当作俄国间谍抓了起来。释放后他又搭了一艘小汽艇到了朝鲜的釜山。汽艇上没有白种入的食物，也无法遮风蔽雨，他只能在寒冷的露天甲板上睡觉。到了釜山，他千方百计弄到了一条没有篷的本地船，雇了三个不会说英语的朝鲜人帮忙，靠自己驾船的本领驶进了黄海，沿着海岸行驶。他在零下十四度的严寒和风涛里航行了六天六夜，终于到达了仁川。这时他已遍体鳞伤，脚、手指和耳朵都冻坏了。但他稍事休整之后又出发了。这回是骑马旅行，连续几个星期的马背急行军把他带到了平壤，那已是当时一切战地记者所能到达的最北之点，在那里他第二次被日本人投入监狱。出狱后他来到距离战线只有四十英里的地方，从那儿发回了一篇又一篇的报道和许多照片，完成了大部分记者无法完成的任务，又因故再度受到被捕的威胁，直到引起美国总统的干预，才得以脱身。

即使在他的作品受到普遍欢迎、收入大大增加之后，杰克伦敦仍然不安于平静的生活。1906年，他决定自己建造一艘船去环游世界。他准备经过夏威夷、新西兰、澳大利亚、菲律宾、日本、中国，再到印度、红海、地中海、黑海、波罗的海，越过大西洋到纽约，然后从南美绕合恩角，回到旧金山。他要-一拜访沿途的名城，预计旅行七年。但他并不是一个好的理财家，他的造船活动几乎成了一个笑话。那船计划花七千元，却让他花了好几万元，而且毛病很多。他无可奈何，仍然驾着它出发了。可他只勉强把那船驾驶到夏威夷，便不得不开始修理，修好后又非常费力地开到澳大利亚，便只好把它用三千元卖掉，结束了航行。

不过，在那次航行里他仍然创造了惊人的业绩。他曾驾驶那艘不像话的船用六十天工夫从夏威夷直航马克萨斯，而《太平洋航运指南》却曾指出，由于赤道海流和东南贸易风的影响，那里的海流异常复杂，从来没有人曾经驾船通过过，但是杰克伦敦却驾驶着他那勉强修复的船，经过九死一生，染上怪病，终于通过了。

在那次长达一年半的航行中地勾勒出了《铁蹄》的轮廓，写完了《马丁。伊甸》的初稿，后者的好些情节，比如麻风寨故事的灵感还是他在夏威夷的几个麻风寨停留时得到的。

成名之后他做过几次演讲旅行。在那时的美国，社会主义是很犯忌的，但社会主义者杰克伦敦对自己的观点却总直言不讳。他在加州大学大讲其社会主义革命，受到强烈反对，却得到主张言论自由的校长的保护。他到商人俱乐部大讲其社会主义革命，把1905年俄国革命杀死过几个沙皇官吏的革命者称作自己的弟兄，引起了轩然大波，第二天就受到各报的围攻，报纸上出现了愤怒的社论，说“杰克伦敦把俄国杀入犯称作弟兄”。他在耶鲁大学发表题目为《革命》的演说时，用经济的解剖刀把资本主义解剖了一个小时，最后宣称：“工人阶级的七百万人说：他们就要使全体的工人阶级联合起来，夺取政权。”他的报告受到了热烈的欢迎，虽然听众中真正赞成他的理论的人寥寥无几。

因为他的社会主义信仰，他曾被提名做过社会党奥克兰市市长候选人，后来甚至还做过社会党美国总统候选入。